ag环亚娱乐在线娱乐-中国科大在碳基催化剂电催化析氢研究中取得进展
  作者:匿名  日期: 2020-01-08 12:12:21   阅读:942

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ag环亚娱乐在线娱乐,近年来,电解水制氢受到广泛关注,寻找廉价高效的可替代贵金属的电催化剂成为当前的研究热点。石墨烯因其优异的导电性、化学稳定性和易化学修饰而受到研究者的广泛关注。人们致力于将石墨烯发展成为电解水制氢的高活性催化剂。现有研究结果表明,氮等杂原子的掺杂可以调节杂原子附近碳原子的电子结构,增强碳原子活性位点和反应中间体的吸附,进一步提高石墨烯等碳基材料的电催化析氢性能。然而,吡啶、吡咯和石墨的传统氮掺杂方式在调节石墨烯等碳基催化剂的性能方面并不有效,与报道的高活性金属基催化剂相比仍有很大差距。中国科技大学的研究人员通过密度泛函理论计算(dft)揭示,石墨烯晶格六元环中的双石墨氮掺杂可以显著改变材料中碳原子(碳原子与两个氮原子结合)的电子结构,将碳活性位点的δ GH *值降低到非常接近0ev,有望进一步提高碳基材料的析氢催化活性。本研究以金属有机骨架化合物cu-btc为前驱体,通过煅烧和溶剂热处理获得石墨烯状颗粒聚集体。循环后,其酸性电催化析氢性能逐渐提高。当达到最佳值时,其过电位仅为57mv,在10 ma/cm2的电流密度下,Tafel斜率为44.6 mv/dec,显示出与报道的高活性金属基催化剂和pt/c催化剂相当的电催化析氢性能。红外光谱、x光电子光谱、x光近边吸收精细结构和固态核磁共振的表征结果表明,碳基材料形成了一种新的结构,在石墨烯晶格的六元环中掺杂双石墨型氮,与两个相邻石墨型氮键合的碳原子是催化活性位点,这种键合方式有利于增强氢在碳活性位点上的吸附,从而提高催化活性。

研究结果基于研究结果。Eaction在线发表在《德国应用化学》国际期刊(angew . chem . int . ed . doi:10.1002/anie . 201908210)上。

中国科技大学合肥国家微尺度材料科学研究中心教授、化学与材料科学学院材料系教授陈王干是论文的通讯作者,中国科技大学博士生林志宇和博士后杨洋是论文的共同主要作者。合肥同步辐射国家实验室、上海同步辐射光源和合肥稳态强磁场中心为实验结果的表征和分析提供了重要帮助。这项研究得到了国家自然科学基金会和其他机构的支持。

石墨烯晶格六元环结构中双石墨型氮掺杂电催化析氢反应示意图及吉布斯自由能计算结果图中[,黑色球代表碳原子,蓝色球代表氮原子,与两个石墨型氮原子相连的碳原子是电催化析氢活性位点,相关吉布斯自由能计算结果给出石墨烯晶格六元环结构(2-石墨n)中双石墨型氮掺杂的gh *为0.01ev

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